Además de Theo James, el elenco de «The Gentlemen» incluye a Kaya Scodelario («Crawl», «Resident Evil: Welcome to Raccoon City»), Daniel Ings («I Hate Suzie»), Joely Richardson («Lady Chatterley’s Lover» ), Giancarlo Esposito («Better Call Saul», «The Mandalorian»), Peter Serafinowicz («The Tick») y Vinnie Jones (Lock, Stock and Two Smoking Barrels», «The Midnight Meat Train»). también marcará el reencuentro de Jones y Guy Ritchie por primera vez desde «Snatch».
Ritchie creó la serie y coescribió el piloto con Matthew Read («Peaky Blinders»). Ritchie también es productor ejecutivo y dirigirá los dos primeros episodios, con Read también como productor ejecutivo junto con Marn Davies, Ivan Atkinson y Marc Helwig para Miramax TV, así como Will Gould y Frith Tiplady para Moonage Pictures. El productor de la serie es Hugh Warren con Miramax TV que también produce cuando Miramax lanzó la película original.